赫连勃勃身高八尺五寸，腰带十围，生性善辩聪慧，风度仪表很美。
后秦皇帝姚兴见到他非常惊奇，对他深表敬重；任命他为骁骑将军，加任奉车都尉，经常参预军事与国政的大事；亲宠和厚遇超过功臣和老臣。
姚兴的弟弟姚邕对姚兴说：“赫连勃勃天性不仁，难以亲近。陛下对他宠遇太过分，臣下对此有些疑惑。”
姚兴说：“赫连勃勃有匡时救世的才能，我正要用他的才艺；和他一起平定天下有什么不可以的！”
于是任命赫连勃勃为安远将军，封阳川侯，让他帮助没奕于镇守高平，把三城、朔方的杂夷以及刘卫辰的部众三万人分给他；并让赫连勃勃为后秦攻打北魏而侦察敌人的动静。
姚邕极力规谏，认为不能这么做。姚兴说：“你怎么知道赫连勃勃的性情脾气？”
姚邕说：“赫连勃勃傲慢地奉事主上，残忍地治理军队，贪婪暴虐不讲亲情，对于去留看得很轻，如果亲宠他超过分寸，最终会成为边境上的祸害。”姚兴这才作罢。
但没过多久，姚兴还是任命赫连勃勃为持节、安北将军、五原公，把三交五部鲜卑以及杂族共二万多部落配给他，镇守朔方。
当时河西鲜卑杜崘向姚兴进献八千匹马，渡过黄河，到达大城时，赫连勃勃把马匹扣留下来，召集他的三万多人假装去高平川游猎。
同年，赫连勃勃袭击并杀死他的岳父没奕于，兼并没奕于的军队，人马达到数万人。
公元407年，赫连勃勃叛秦自立自称天王、大单于，赦免境内罪犯，建元龙升，设置和任用百官。
赫连勃勃认为匈奴是夏后氏的后代，故国号大夏；任命其长兄赫连右地代为丞相、代公，次兄赫连力俟提为大将军、魏公，叱干阿利为御史大夫、梁公，弟弟赫连阿利罗引为征南将军、司隶校尉，若门为尚书令，叱以鞑为征西将军、尚书左仆射，乙斗为征北将军、尚书右仆射，其余的人依次授任官职。
赫连勃勃建立大夏国后，便就讨伐鲜卑薛干等三部；打败三部，一万多人人投降。
尔后讨伐后秦三城以北的各处边防驻军，杀死后秦将领杨丕、姚石生等。
赫连勃勃的各将领劝谏说应坚守，赫连勃勃不听，各将领又对赫连勃勃说：“陛下准备要统治天下，往南攻取长安，应该首先巩固根本，使人心有所依托，这样以后大业才可以成就。高平险阻坚固，山川肥沃，可以作为国都。”
赫连勃勃说：“你们只知其一，不知其二。我大业草创，军队不多，姚兴也是当世的雄杰，关中还不能图谋。而且姚兴的各方镇都服从命令，我们如果专心固守一城，他们一定会合力对付我们，我们的军队不是他们的对手，很快就会灭亡。我们风云般急速前去，出其不意，他们救援前军我们就攻打后军，救援后军就攻打前军，使他们疲于奔命，我们则从容自若，不出十年，岭北、河东就会全部归我所有。等到姚兴死后，再逐步地攻取长安。姚兴的儿子姚泓是个平庸懦弱小儿，擒获他的计谋策略，已经在我的算计之中。从前轩辕氏也曾经有二十多年迁居无常，难道单是我一个人吗！”
赫连勃勃一席话，道出了他的雄才大略；将士们折服。
于是，赫连勃勃率军侵犯掠夺秦岭以北地区，岭北的各个城门白天不敢打开。
姚兴感叹地说：“我不采用姚邕的话，以致陷落到如此地步！”
赫连勃勃最初僭号时，向南凉君主秃发傉檀请求娶他的女儿为妻，秃发傉檀没有答应。
赫连勃勃很生气，率领二万骑兵攻打秃发傉檀，从杨非打到支阳共三百多里，杀伤一万多人，抢掠二万七千人和数十万牛马羊而回。
秃发傉檀率领军队追赶，将领焦朗对秃发傉檀说：“赫连勃勃天性豪雄，治理军队严厉整肃，不能轻视。现在他凭着抢掠到的资财，率领着盼望归去的战士，人自为战，难以和他争胜。不如从温围向北渡河，到万斛堆，凭借河流建造营寨，扼制住咽喉要地，这是百战百胜的办法。”
秃发傉檀的将领贺连愤怒地说：“赫连勃勃用残余之力，率领乌合之众，反叛作乱，构成祸患，侥幸有了大功绩。现在他牛羊多得堵塞道路，财宝多得像山一样，窘迫疲敝之余，人人怀着贪求之心，赫连勃勃再也不能督率策励士兵来抵抗我们。我们用大军去攻打他们，他们一定会彻底崩溃。现在率领军队避开他们，是向敌人显示怯弱。我们的军队气势正盛，应该迅速追击。”
秃发傉檀说：“我追击之计已定，敢劝谏的人杀死！”
赫连勃勃听到消息后非常高兴，就在阳武下狭口处凿开冰凌埋车轮来堵塞道路。
秃发傉檀派善于射箭的士兵射他们，射中赫连勃勃的左臂。赫连勃勃率领军队迎战，把秃发傉檀打得大败，追赶八十多里，死伤数以万计，杀死南凉十多员大将，把尸首堆成了封土的高台，取名为“髑髅台”，返回岭北。
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