2012年1月31日，少女时代受邀首登美国脱口秀节目《大卫深夜秀》，宣告正式进军美国市场。2月1日，少女时代再登美国ABC电视台节目《LIVE! ith Kelly》。2月9日，首登法国脱口秀节目《Le Grand Journal》。2月10日，参加法国巴黎韩流演唱会。4月1日，正规三辑《The Boys》销量卖出41万张，少女时代成为Gaon Chart榜历史上首个以单版本专辑突破40万销量的歌手。4月29日，《Tinkle》音源通过iTunes全球发售，在美国iTunes专辑综合榜获得第四名，刷新韩国歌手在美国iTunes专辑综合榜上的史上最高纪录，并在其分榜POP TOP ALBUM获得第二名。同时在日本iTunes专辑综合榜获得第一。4月30日，《Tinkle》MV公布。5月2日，由成员泰妍，Tiffany，徐贤组成的少女时代子团体Taetiseo（简称TTS）正式发行首张Mini专辑《Tinkle》。5月3日，专辑《Tinkle》打入美国BillBoard200 Albums，并刷新韩国歌手在美国BillBoard专辑榜中史上最高顺位纪录。5月5日，少女时代登上美国格莱美官网主页。6月8日，日文一辑《Girls' Generation》获得日本唱片工业协会百万专辑认证，少女时代成为继BoA之后史上第二个获得日文专辑百万认证的韩国歌手，并成为第一个获得此荣誉的韩国组合。7月7日，少女时代被印入2012伦敦奥运会韩国国家文化宣传册，并在伦敦市内发放了1万册。8月9日，韩国邮政事业本部为少女时代发行其出道5周年纪念邮票，成韩国艺人首例。8月12日，少女时代获【SISAPRESS调查:2012 韩国谁在撼动】“一位”，达成两年连冠。9月26日，少女时代在日本当地发行的第五张日文单曲《Oh!》、DVD和蓝光碟《GIRLS GENERATION COMPLETE VIDEO COLLECTION》分别登上了Oricon每周单曲排行榜、DVD综合排行榜和蓝光碟综合排行榜的榜首，成为继摇滚乐队Mr.Children之后，第二次有歌手同时包揽CD等3个部门的冠军，也是第一个达成此举的女性艺人和海外艺人。12月29日，少女时代在年度青春励志人物榜单被提名为2012年度青春励志人物候选人。
2013年1月1日，少女时代的正规四辑《I Got A Boy》发售。1月4日，《I Got A Boy》MV在YouTube上点击率55时破1000万，成为韩团最快破千万的MV 。1月10日，《I Got A Boy》获M! Countdon 一位，以分的满分成绩创造MCD最高分记录，也是MCD节目开播以来的第一个满分成绩。3月22日，少女时代出席2013香港亚洲音乐节。4月1日，《Gee》MV在YouTube上点击率过亿，少女时代成为首支在YouTube上点击率破亿的K-POP偶像团体。5月4日，少女时代被印入韩国宣传指南，以在荷兰宣传韩国。7月29日，成员Tiffany、Sunny、泰妍受邀为美国职棒洛杉矶道奇队的韩国日活动开球并演唱两国国歌。11月3日，少女时代凭借歌曲《I Got A Boy》在第一届YouTube音乐盛典获得了年度最佳MV奖，成为此届亚洲歌手唯一获奖人。11月13日，在东京国立代代木第一体育馆举行日本出道后第一场粉丝见面会。11月30日，全员亮相在上海举办的腾讯游戏嘉年华《剑灵》Soul Party，并演唱中文主题曲《find your soul》。12月5日，美国时代周刊公布2013年度十大歌曲，少女时代四辑主打歌《I Got A Boy》名列第五。12月22日，少女时代在韩国京畿道举办“SM TOWN WEEK Marchen Fantasy”演唱会并公开回归预告。
2014年2月10日，少女时代为参加索契冬奥会的国家代表应援，拍摄影像高达60版本。2月23日，少女时代演唱会画面出现在冬奥会闭幕式韩国平昌八分钟的展示视频上。2月24日，发布第四张Mini专辑《Mr.Mr.》的音源。2月27日，发行第四张Mini专辑《Mr.Mr.》实体，荣登12个国家地区的iTunes排行榜首。3月3日，韩国KBS电视台的《9点新闻》播出了少女时代回归专辑在韩国海外收到的反响，并采访了成员Sunny 。3月13日，《Mr.Mr.》获M! Countdon一位，成为MCD开播以来第二个满分。6月3日，美国时代周刊评选了2014年25首年度歌曲，《Mr.Mr.》成为亚洲唯一入选歌曲。7月28日，《I Got A Boy》MV在Youtube上点击率破亿，成为韩团第三支破亿MV，也是韩团最快破亿MV 。7月29日，少女时代凭借日本第一张精选集《THE BEST》第三次夺得日本公信榜周冠军，打破女子十二乐坊保持多年的纪录，成为除日本本土歌手外获得公信榜周冠军次数最多的亚洲女子组合。8月5日，《THE BEST》再夺日本公信榜周销量冠军，成为了公信榜历史上第一个连续两周夺得周冠军的韩国组合。8月15日，少女时代中国综艺首秀《最强团》节目播出。9月18日，分队TaeTiSeo携第二张迷你专辑《Holler》回归乐坛。9月28日，《The Boys》MV在Youtube上点击率破亿，成韩国首个拥有三首破亿音乐MV的歌手。9月30日，少女时代的经纪公司宣布成员郑秀妍因个人事业与少女时代的演艺事业相冲突而退出团体，但其合约仍属于SM娱乐公司。10月6日，发布收录于日语精选集《THE BEST》中的单曲《Divine》MV 。12月9日，日本出道四年后，首次在东京巨蛋举卸GIRLS' GENERATION 'THE BEST LIVE' at TOKYO DOME》演唱会，吸引5万多名粉丝到场，成为第二个在此开唱的韩国女子组合。
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